【概要】 公益财团法人高辉度光科学研究中心(JASRI)的研究员山神光平、横山优一及技术员中村哲朗，与电气通信大学的庄野逸教授及住谷祐太先生(当时为博士前期课程学生)，以及熊本大学的水牧仁一朗教授共同合作，将自主开发的「基于深度先验分布的网格去除方法」(DPDM)集成到大型同步辐射设施SPring-8的软X射线固体分光束线BL25SU运作的微聚焦软X射线角度分辨光电子能谱系统(μSX-ARPES)中。这项技术在不损害传统能量分辨率的前提下，实现了超高效率的μSX-ARPES测量环境。本次开发研究具体实现并验证的重点如下： 1. 开发了一套系统，可在约30秒内有效去除ARPES数据中存在的周期性网格结构和尖峰结构。 2. 在重电子系物质CeRu2Si2的测量中，结合DPDM后，证实可在约40秒的短时间内获得统计上可靠的ARPES数据。包含网格去除处理在内的总测量时间约为70秒，与传统测量方法获得相同数据所需的2700秒相比，成功实现了90%以上的时间缩短。 3. 这种效率提升使得过去因时间限制而难以进行的超高分辨率测量成为可能。即使是SX-ARPES中历来最高等级的6 meV能量分辨率测量，也预计可在实用的测量时间内运行。 这些研究成果有望克服SX-ARPES测量时间负担这一根本性技术限制，并为利用下一代同步辐射光源的超高分辨率测量和3D非平衡电子结构观测等新软X射线分光测量技术的发展开辟道路。总结这些研究成果的论文已于5月8日以开放获取形式，刊登在美国物理学会发行的国际科学期刊《Review of Scientific Instruments》上。 【开发研究背景】 角度分辨光电子能谱(Angle-resolved photoemission spectroscopy: ARPES)是一种强大的实验技术，它通过测量物质中电子能量随动量的变化，直接可视化物质的电子结构。其中，使用软X射线(SX，光子能量: ~800 eV)作为激发光的软X射线ARPES (SX-ARPES)，对物质内部也具有敏感性，并能将物质的电子结构分解到3D动量空间中进行观测。然而，与适用于观测微细电子结构的真空紫外线(VUV，光子能量: ~40 eV) ARPES (VUV-ARPES)相比，光电子发射的光电离散射截面小一个数量级以上，因此需要较长的测量时间。这容易导致样品随时间变化(如表面氧化)以及激发光能量波动导致分辨率恶化等问题，使得SX-ARPES用户在实验过程中承受着巨大的负担。 研究团队为了在维持传统能量分辨率的同时，更快地获取统计精度(S/N比)高的ARPES数据，将目光投向了静电半球形光电子分析仪(analyzer)所具备的电压固定测量模式(Fixed mode)(图1)。在此模式下，仅测量到达光电子探测器多信道板(MCP)探测区域的光电子的动能和发射角度。与可测量更宽广动能范围的电压扫描模式(Swept mode)相比，此模式可在更短时间内获得高S/N比的谱线。然而，由于用于阻挡迷光电子的金属网状滤波器以及探测单元的经年劣化，数据中会形成周期性网格结构和非周期性尖峰结构(图1)。这些结构成为谱线分析的巨大障碍，使得网格去除技术变得不可或缺。 【开发内容与成果】 研究团队在SPring-8的软X射线固体分光束线BL25SU上设置的微聚焦SX-ARPES系统(μSX-ARPES)中，构建了一个集成「基于深度先验分布的网格去除方法」(Deep-Prior based Denoising Method: DPDM)的系统(图2)。DPDM是一种无需预先训练数据集的免训练方法，它利用了4层U型卷积神经网络的结构特性。通过准备专用的DPDM电脑，并从其他电脑通过远程连接操作网格去除系统，从而实现了上述成果。